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【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第1話【科學小飛俠大戰鐵甲龜王】世界各地的儲存設施遭到神秘巨型機械襲擊，竊取鈾元素。國際科學技術機構（簡稱ISO）的南宮博士懷疑這是企圖稱霸世界的邪惡組織「惡魔黨」所為。他召集了由五名少男少女—鐵雄、大明、珍珍、阿丁和阿龍，秘密組成特種部隊——「科學小飛俠」。小飛俠接到南宮博士的命令，駕駛大型戰鬥偵察機「鳳凰號」前往敵方基地搜索。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第2話【海底魔艦出現】一架載人火箭搭載著從太空搜尋，並記錄地球上的隱藏資源紀錄的「地球資源錦盒」返回地球著陸點後立即消失。原來是「惡魔黨」所犯下的惡行。其目標是奪取地球上所有的鈾礦石，將其作為能源，稱霸世界。科學小飛俠奉南宮博士之命駕駛鳳凰號上搜尋海底，卻突然遭遇神祕漩渦攻擊。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第3話【召喚暴風雨的巨型木乃伊】鐵雄前往機場調查一起神秘的客機墜毀事件，遇到了遇難機長的兒子小誠和他的叔叔。小誠相信父親終有一天會回來，因此每天都在機場等待。鐵雄在墜機現場進行進一步調查時，遭到一個飛行的巨型木乃伊襲擊。南宮博士得知後，分析出這個巨型木乃伊是由能釋放強大能量的鈽X所構成。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第4話【向鐵甲大蜈蚣復仇】惡魔黨利用鐵甲大蜈蚣執行在世界各地竊取地底資源的計畫。鐵雄獲得情報，得知在資源消失同時伴隨著地震發生，於是前往地震研究所。然而，就在他與研究所所長交談時，一場大地震突然發生，所長被地面裂縫吞噬。鐵雄在所長的墓前懊悔沒能及時拯救他。就在此時所長女兒直美突然攻擊鐵雄，她將鐵雄誤認為惡魔黨。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第5話【地獄幽靈艦隊】在被稱為「海底墓地」的沉船聚集地，一艘海洋開發船被惡魔黨操縱的幽靈戰艦擊沉。緊接著海上基地也遭到襲擊。科學小飛俠追擊逃竄的敵方潛艇，在「海底墓地」發現了一支龐大的幽靈艦隊。他們與隱藏在戰艦內部的大量戰鬥飛碟展開激戰，但由於敵機數量眾多，神鳥飛彈最終耗盡。此時突然出現三架紅色戰鬥機，並且將敵機一一擊破。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第6話【大戰機器小金剛】世界銀行金庫裡的金條被惡魔黨的小型機器人「小金剛」偷走了。鐵雄、珍珍和阿丁來到一座可能是敵方基地的無人島進行調查，卻被藏匿在那裡的惡魔黨士兵抓走。然而，這其實是科學小飛俠為了尋找基地而製定的計畫。只是惡魔黨為防範還有其他小飛俠登島，進而發現了潛伏在海底的鳳凰號。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第7話【惡魔黨的航空秀】鐵雄作為試飛員駕駛新型無污染飛機升空，卻遭到自稱皮爾的蒙面怪人駕駛的雙翼飛機擊落。科學小飛俠推測蒙面怪人的真實身分是惡魔黨的大頭目皮爾，並駕駛鳳凰號在後追擊。可是，神鳥飛彈對這架配備了強力鞭子的雙翼飛機無效。原來這架飛機是由一種名為「威斯卡」的超級金屬所製成。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第8話【新月珊瑚礁的秘密】為了對抗惡魔黨，南宮博士正加緊建造海底基地。然而，惡魔黨察覺到了這一點，試圖利用鐵甲獸找出基地位置，阻止基地的建造。於此同時，阿丁被鎮上的孩子們說成是科學小飛俠當中最不受歡迎的成員，他想以自己的能力讓自己變得受歡迎，於是瞞著鐵雄等人獨自行動。他嘗試獨自擊敗鐵甲獸，卻反而被敵人被抓走，甚至連基地位置也被惡魔黨發現。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第9話【來自月亮的惡魔】惡魔黨把鐵甲大蠍子發射到月球表面，將無數的月球岩石拋向地球進行攻擊。經過分析證實撞擊地球各處的隕石均為月球岩石，科學小飛俠便駕駛鳳凰號飛往月球。然而，惡魔黨察覺到小飛俠的行蹤後，立即將鐵甲大蠍子召喚回地球。科學小飛俠雖然試圖阻止，但最終失敗。返回地球的鐵甲大蠍子將城市變成了一片火海。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第10話【大戰地底怪獸】某天晚上，一群螞蟻突然襲擊了一座核子研究所，導致全城大停電。科學小飛俠發射神鳥飛彈摧毀了堤防，用大水驅散螞蟻群後，發現它們是惡魔黨的機器螞蟻。南宮博士修復並釋放了其中一隻機器螞蟻，小飛俠打算跟著它找到機器螞蟻的基地位置。他們一路穿過荒野，最後發現了如巨塔般的蟻丘。