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【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第1話【新黑暗勢力】由於科學小飛俠的努力，惡魔黨被消滅了，世界迎來了短暫的和平。然而，由辛格萊爵士率領的邪惡組織「辛格萊家族」，以征服世界為目標展開了行動。他們以壓倒性的武力蹂躙著世界。科學小飛俠留下能量即將耗盡的大明，駕駛新鳳凰號出擊……。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第2話【旋風斯巴達登場】由於鐵甲獸的攻擊，新鳳凰號遭到破壞。辛格萊爵士與宇宙魔王聯手，辛格萊家族變成了惡魔黨。另一方面，科學小飛俠被國際科學技術廳的金主任所救，並安置在新的科學小飛俠基地。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第3話【被污染的綠洲】以驚人速度擴大勢力的惡魔黨，佔領了荒地村莊的綠洲，做為侵略阿古里卡大陸的據點。科學小飛俠在村長的幫助下，設法潛入並成功奪回村莊。接下來小飛俠們原本計劃爆破綠洲，但因為是村民的生活用水來源，於是改為奪回綠洲行動。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第4話【鐵人突擊隊的挑戰】惡魔黨佔領了獨立國家帕隆島，並將其做為前線基地。科學小飛俠前往奪回該島，卻因國民淪為人質，科學小飛俠無法接近島嶼。為了不被敵人發現，鐵雄獨自一人潛入島嶼，卻被惡魔黨的特殊部隊鐵人突擊隊發現，並將他從懸崖推落海中。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第5話【突擊!頑皮戰士】惡魔黨展開猛烈攻勢，戰火蔓延到了世界各地。此時，科學小飛俠護送著搭載救援物資的國際紅十字會貨船，前往難民聚集的港口小鎮卡納爾。然而，鐵甲獸突然從海中現身，摧毀了物資船。隨後，難民們被惡魔黨抓走，成為了軍需工廠的奴隸

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第6話【燃燒吧!旋風無敵劍】為了一舉擊潰將惡魔黨，科學小飛俠突擊了其總部所在的薩坦霍芬市。小飛俠擊落了襲擊而來的戰鬥機，逼近辛格萊的城堡。然而，宇宙魔王卻在他們的面前現身，並且派出鐵甲獸。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第7話【奪取巨大鐵甲獸】惡魔黨為了尋求鐵資源，攻入了鐵安市。市長為了不造成人員犧牲而無條件投降，另一方面，利用無線電暗中向科學小飛俠尋求救援。鐵雄擔心被惡魔黨竊聽，假意回絕了市長的請求，實際上秘密前往了鐵安市。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第8話【決死的惡棍戰隊】大量囚犯從蓋特蘭德的監獄中逃脫。囚犯們逃到惡魔黨建設中的資料庫要塞附近，卻慘遭惡魔黨毫不留情的殺害。另一方面，鐵雄和大明為了獲取惡魔黨的作戰資料而前往資料庫要塞，他們在途中遇見了逃亡中的三名囚犯。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第9話【恐怖的消滅光線砲】正在開發能破壞地球上任何物質的「物質消滅砲」的多爾博士，投靠了惡魔黨。他的女兒卡蓮從基地逃到軍營後獲得庇護。為了說服父親迷途知返，科學小飛俠帶著卡蓮前往位於赫爾普斯山脈的惡魔黨基地。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第10話【科學小飛俠基地危在旦夕!】惡魔黨試圖找出科學小飛俠基地的位置，奪回被搶走的阿古里卡侵略作戰資料。但是，由於國際科學技術廳戒備森嚴，情報搜集進行得並不順利，於是辛格萊爵士派出了被囚禁的罪犯維特多夫。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第11話【魔鬼特快車Z】搭載著惡魔黨阿古里卡侵略作戰重要器材的特快車Z，正朝著巴布拉爾達鐵橋前進。科學小飛俠試圖從空中破壞列車，卻發現車廂內有人質的身影而無法發動攻擊。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第12話【地函基地爆破指令】惡魔黨的大部隊終於開始了阿古里卡侵略作戰。而科學小飛俠也終於成功解讀了搶來的作戰資料，證實了惡魔黨的目的是為了佔領地函能源和鐵礦石等資源。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第13話【激烈?!阿古里卡決戰】惡魔黨部隊與聯合國軍之間的決戰火線在阿古里卡點燃。科學小飛俠讓惡魔黨擊落假的旋風斯巴達，並趁敵方鬆懈的空隙，計畫攻擊潛伏在司令基地辛格萊爵士。大明和阿龍偽裝成惡魔黨戰鬥員，其餘三人則變裝成旅人，嘗試從不同方向進行潛入。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第14話【陷入火海的辛格萊宮殿】在科學小飛俠的奮戰下，惡魔黨從阿古里卡撤退了。辛格萊爵士回到薩坦霍芬總部，世界各地的部隊也開始節節敗退。為了不放過一舉擊潰惡魔黨的機會，鐵雄獨自一人潛入薩坦霍芬街頭，他對在此處過著普通生活的惡魔黨士兵們的身影感到驚訝。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第15話【在地獄燃燒的野心】薩坦霍芬被科學小飛俠與聯合國軍摧毀後，惡魔黨從全世界銷聲匿跡，潛伏在地下的廢墟。宇宙魔王指責辛格萊爵士的失敗，並將兩人的關係從對等的合作關係改為主從關係。辛格萊爵士為了達成自己的野心，只能心不甘情不願地服從。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第16話【黑暗中飛舞的殺人蝶】隨著惡魔黨的敗退，世界因迎來和平而沸騰。然而，進駐地底新天地「惡魔城」的惡魔黨，再度展開了行動。他們的第一步，就是威脅了艾森總統及其女兒阿貝莉亞。惡魔黨在送給各國首腦的和平禮物鬱金香上動手腳，企圖藉此殺害他們。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第17話【戰慄的魔煙都市】惡魔黨將從特殊礦石中萃取的神經毒氣裝入油罐車，送入了紐久克市。毒氣在市中心被散布，造成了大量受害者。阿丁因自己的失誤而讓惡魔黨得以入侵，他將自己的氧氣瓶讓給了因毒氣而痛苦的少女之後就倒下了。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第18話【一號小飛俠的華麗激戰!】位在各國的聯合國軍秘密武器庫，相繼遭到了惡魔黨的奇襲。敵人以壓倒性的攻擊力，將基地破壞得體無完膚灰飛煙滅。尤其是被稱為「西西里之鷹」的特殊戰鬥機隊隊長，更是令聯合國軍的士兵們恐懼不已。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第19話【別打超物質的主意】收到鐵甲獸出現的情報，科學小飛俠前往了黑爾巴列峽谷。小飛俠們試圖擊敗鐵甲獸，然而不知從何處飛過來的迴力鏢，將鐵雄的旋風無敵劍給擊飛了出去。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第20話【可怕的三合一鐵甲獸現身】受正在研究宇宙魔王真面目的史賓瑟博士所託，科學小飛俠將關於無名主宰的資料，送往波吉島上的宇宙科學研究所。然而，察覺到有人正在探查自己真面目的宇宙魔王，命令辛格萊爵士破壞波吉島。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第21話【憤怒的大明!戰慄的火焰鳥】為了給父母掃墓，大明回到了他出生長大的比西島。那裡曾是惡魔黨的重要據點，同時也因為科學小飛俠的活躍而重返和平。在父母的墓前，大明偶然與青梅竹馬的安娜重逢，兩人愉快地聊起了往事。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第22話【人造衛星爆破指令】過去曾是無名主宰的部下，負責執行太陽移動計畫的重要幹部馬斯特拉還活著。他神不知鬼不覺的從火星基地返回地球的外太空，佔領了資源調查衛星雷姆利亞7號。另一方面，收到惡魔黨部隊登陸南海無人島的情報，科學小飛俠潛入了島嶼。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第23話【魔之機械樂園】和平運動家的坦加尼亞國王，在遊行途中遭到了孩子們的攻擊。幸虧鐵雄機警應變而平安無事，但不知為何，同樣的事件在各處接連發生，當事人卻對事件完全沒有任何記憶。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第24話【高傲的戰士】旋風斯巴達追擊著惡魔黨的運輸機，飛越阿古里卡上空。受到敵人的攻擊，鐵雄的旋風1號墜落了。鐵雄為了尋找同伴而在叢林中徘徊，並且遇見了名叫辛巴的當地青年，在他的村子裡過了一夜。

【早期影片畫質，比例為4:3 兩邊會有黑邊】第25話【地獄的天空騎士】為了探查辛格萊爵士的秘密，科學小飛俠拜訪了他的友人歐肯侯爵。侯爵打算親自去說服辛格萊爵士，並讓惡魔黨解散。